Reaction mechanisms of fly ash and metakaolin geopolymers and environmental compatibility

Aachen (2020) [Doktorarbeit]

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Kurzfassung

Über die Reaktions- und Umwelteigenschaften von Geopolymeren ist viel unbekannt. In dieser Arbeit wurden das frühe Alter und die langfristige Geopolymerisation sowie die Verteilung von Hauptkomponenten, Schwermetallen und Spurenelementen zwischen Geopolymerbindemitteln und wässriger Phase in verschiedenen Auslaugungsszenarien untersucht. In Bezug auf die Geopolymerisation im frühen Alter wurden isotherme Kalorimeter und In-situ-XRD verwendet, um die Wärme- und Mineralentwicklung von Flugasche-Geopolymer (FAG) und Metakaolin-Geopolymer (MKG) zu charakterisieren. Die Ergebnisse wurden mit alkalisch aktivierten Bindemitteln (AAB) verglichen, die auf gemahlener granulierter Hochofenschlacke (GGBS) basierten. Faktoren wie Aktivatorkonzentration, Flüssigkeits-Feststoff-Verhältnis und Härtungstemperatur wurden berücksichtigt. FAG ist temperaturabhängiger und hat eine viel höhere Aktivierungsenergie als AAB auf MKG- und GGBS-Basis. Die Auflösung der im festen Vorläufer enthaltenen reaktiven Mineralien und die Bildung neuer kristalliner Phasen waren schnell und fanden während der anfänglichen Auflösungsperiode statt. Zusätzlich wurden XRD-Ergebnisse unter Verwendung der partiellen oder keiner bekannten Kristallstrukturmethode analysiert, um die amorphe Entwicklung zu quantifizieren, von der gezeigt wurde, dass sie bei der Quantifizierung der Geopolymerisation im frühen Alter wirksam ist. Die Entwicklung der mechanischen und chemischen Eigenschaften von Geopolymeren wurde stark vom Härtungsprotokoll beeinflusst. Die anfängliche Wärmebehandlung trägt zur Festigkeitsentwicklung und Zeolithbildung bei, insbesondere für die FAG. Dies führt mittlerweile auch zu etwas schlechteren Poreneigenschaften. Während der Probenhandhabung und Alterung fand die natürliche Karbonatisierung auf zwei Arten statt: Adsorption und Reaktion von CO2 mit mobilen Alkalien einerseits und mit Gerüstsauerstoffatomen der Alunimosilikatgele andererseits. Die Verteilung der chemischen Spezies (Na, K, Al, Si, Ca, Ba, As, Cd, Co, Cr, Cu, Mo, Ni, Pb, Sb, Se, Tl, V, Zn, Chlorid und Sulfat) zwischen dem feste und wässrige Phase wurde in einem breiten pH-Bereich (1-14) charakterisiert. Chlorid und Sulfat weisen praktisch pH-unabhängige Eigenschaften auf. Die Gesamtauswaschung von Na, K, Ca, Si, Al, Co, Cu und Ni kann als amphoteres Auslaugungsmuster klassifiziert werden, bei dem die Konzentrationen unter sauren und alkalischen Bedingungen ansteigen. Im Gegensatz dazu zeigt das Auslaugen von Mg, Zn, Pb, Mn, Sr und Sb ein kationisches Muster, die Maxima-Konzentration liegt im sauren pH-Bereich und nimmt mit steigenden pH-Werten ab. Für das Auslaugen von As, V, Mo, Cr und Se aus FAG und MKG wird ein oxyanionisches Muster mit hohen Freisetzungen unter extrem sauren Bedingungen und natürlichem pH-Wert gefunden. Es wurde eine geochemische Modellierung durchgeführt, die einen neuen Einblick in die Zusammenstellungen löslichkeitskontrollierender Phasen bietet. Aufgrund der nicht vollständig bekannten Chemie des Geopolymers ist die derzeitige geochemische Modellierung alles andere als zufriedenstellend, was weitere Untersuchungen verdient. Das Auslaugen von monolithischen Geopolymermörteln wurde gemäß der europäischen Spezifikation CEN / TS 16637-2 durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen, dass die dynamische Oberflächenauswaschung von Na, K, Al, Si, Ca, Ba, As, Cd, Co, Cr, Cu, Mo, Ni, Pb, Sb, Se, Tl, V, Zn, Chlorid und Sulfat beträgt hauptsächlich durch Diffusion gesteuert, während Oberflächenabwaschung, Löslichkeit und Verarmung ebenfalls stattfinden. Ein Vergleich mit dem Auswaschen von zementbasierten Materialien und den gesetzlichen Grenzwerten in Deutschland und den Niederlanden wurde durchgeführt. Das Auswaschen der oben genannten Schwermetalle und Spurenelemente (außer B, V und Mo) aus Geopolymeren liegt in einem ähnlichen Bereich wie bei zementhaltigen Bindemitteln. Die kumulierten Freisetzungen von V sind höher als bei den meisten zementhaltigen Materialien, erfüllen jedoch immer noch die Anforderungen in den Niederlanden (in Deutschland gibt es bisher keinen gültigen Schwellenwert). Zusätzlich wurden nach dem Auslaugen keine Änderungen der Phasenzusammensetzung auf der Oberflächenschicht von Geopolymeren beobachtet. Das auf GGBS basierende AAB besitzt eine überlegene Druckfestigkeit sowie polier- und rutschfeste Eigenschaften, die für die Konstruktion von Fahrbahnoberflächenschichten verwendet werden können. Die Biegefestigkeit von AAB auf GGBS-Basis ist höher als die von Zement mit derselben Festigkeitsklasse, was auf eine höhere Fähigkeit hinweist, Biegeschäden standzuhalten. Darüber hinaus ist der äquivalente CO2-Ausstoß von AAB-Pflaster auf GGBS-Basis um rund 40% niedriger als der von OPC. Alle diese Ergebnisse zeigen, dass AAB auf GGBS-Basis als umweltfreundliches Pflasterbindemittel verwendet werden kann. Abhängig von der Mischungszusammensetzung können AAB, MKG auf GGBS-Basis und ihre in dieser Arbeit synthetisierte Mischung verwendet werden, um bei Umgebungstemperatur gehärteten durchlässigen Beton mit einem hohen Verhältnis von Aggregat zu Bindemittel herzustellen.

Autorinnen und Autoren

Autorinnen und Autoren

Sun, Zengqing

Gutachterinnen und Gutachter

Vollpracht, Anya
Dehn, Frank

Identifikationsnummern

  • REPORT NUMBER: RWTH-2020-07378

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